Isotherms of Fluids in Native and Defective Zeolite and Alumino-Phosphate Crystals: Monte-Carlo Simulations with “On-the-Fly” ab initio Electrostatic Potential Isothermes d’adsorption de fluides dans des zéolithes silicées et dans des cristaux alumino-phosphatés : simulations de Monte Carlo utilisant un potentiel électrostatique ab initio

We use periodic Density Functional Theory (DFT) method to generate the electrostatic potentials of adsorption materials and use them in Grand Canonical Monte Carlo simulations of fluid adsorption isotherms. This permits us to consider complex solids showing defects and without a priori knowledge of their electrostatic parameters for the Monte Carlo simulations. We apply the method to aluminophosphate and silicate solids of ZON type and evaluate their affinity to adsorb and separate CO2-N2(H2O) mixtures. Nous utilisons la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT en anglais) pour engendrer le potentiel électrostatique en tout point de la microporosité de matériaux adsorbants et nous utilisons cette information pour modéliser l’adsorption par simulation de Monte Carlo dans l’ensemble Grand Canonique. Ceci nous permet de simuler des solides complexes montrant des défauts, sans qu’il soit nécessaire de définir a priori leurs paramètres électrostatiques. Nous appliquons cette méthode aux aluminophosphates et silicates cristallins microporeux de type ZON et nous évaluons les sélectivités d’adsorption et séparation dans des systèmes CO2-N2 ou CO2-H2O.