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ISSN: 2333-9721
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化学学报 2015

费托合成Co/SiO2催化剂的粒子尺寸效应:TPD和DRIFTS的研究

DOI: 10.6023/A15020133, PP. 690-698

邱成武,吴宝山,孟劭聪,李永旺

Keywords: 粒子尺寸,钴基催化剂,F-T合成,程序升温脱附,漫反射红外光谱

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Abstract:

以不同配比的乙二醇(EG)/水溶液作溶剂,用初湿含浸法制备了Co粒子尺寸分别为6、8、12、19nm的Co/SiO2模型催化剂.采用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)、漫反射红外光谱(DRIFTS)、程序升温表面反应(TPSR)等表征和微分固定床反应器费托(F-T)反应评价实验,考察了Co粒子尺寸对F-T反应性能的影响.评价结果显示随着Co粒子尺寸的增大,CO转化率降低,表观TOF在Co粒子尺寸为8nm时出现高点.TPD和DRIFTS研究结果表明较小的Co粒子对CO的吸附和解离能力较强,其表面碳物种会覆盖部分表面活性位,使有效反应位点减少;较大Co粒子对CO的吸附能力较弱,表面C*较易脱附及CO*/Cos比例较高,导致催化剂加氢能力减弱,CO2的选择性增高.当Co粒子尺寸为8nm左右时,COads和C*在Co粒子表面吸附强度适中并且比例恰当,使得催化剂表现出较高的F-T活性和产物选择性.

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