混合超微孔材料中CO2/N2吸附与分离的理论研究

摘要： 碳捕获与封存技术是一种具有前景的CO2减排策略。本工作采用巨正则蒙特卡洛模拟研究了温度为298 K、压强在0~5 kPa范围内三种混合超微孔材料SIFSIX-X-Cu(以SiF6 2-排列, Cu为金属中心, X=2, 3, O)中CO2/N2吸附与分离的行为。结果显示, 相比于SIFSIX-2-Cu, SIFSIX-3-Cu和SIFSIX-O-Cu中CO2在0.5 kPa就达到吸附饱和, 且在1 kPa下的吸附量分别达到了2.70与2.39 mmol·g -1。CO2/N2混合气体中CO2的吸附量几乎没有下降。SIFSIX-3-Cu和SIFSIX-O-Cu具有接近于CO2分子动力学直径的孔径, 对CO2亲和力较大, 吸附热分别达到了59和66 kJ·mol -1。密度泛函理论分析发现, 在两种结构中每个孔隙只吸附一个CO2分子, 且几乎处于孔道的中心。本工作为低压下吸附与分离CO2的混合超微孔材料的开发提供了理论指导。